聚合物介电材料由于其高击穿强度,低介电损耗的优势,在电子,能源和通讯领域有着广泛的应用。但聚合物的介电常数较低,这限制了聚合物基介电器件的性能提升,在聚合物中引入高介电常数填料是一种常见的策略,但这往往又牺牲了原有的高击穿和低损耗性能。目前已报道引入较低介电常数的陶瓷填料有望平衡填料介电常数对击穿和损耗的影响。然而,这一结论实际上仍是存在争议的,因为各研究中填料形貌,填料尺寸,填料/聚合物界面和聚合物基体的结晶均不一致,最佳的填料介电常数范围仍然难以确定。为了解决该问题,设计了一种近似单一变量的实验,仅调整填料的介电常数,控制填料的形貌,填料的表面化学性质,填料的分散和聚合物的结晶结构近似一致。使用介电常数明显不同的二氧化硅(基体的2倍),氧化铝(基体的10倍),钛酸钡(基体的100倍)三种纳米粒子作为填料。填料经硅烷偶联剂表面处理后,与聚丙烯熔融共混制作了系列复合材料。采用了液压压片和介电模型理论外推的方法计算了纳米填料本征的介电常数。结合实验,理论模型和有限元模拟分析了复合材料介电性能的变化。图2 介电填料的形貌,尺寸,介电性能和表面化学性质图4 聚丙烯/介电填料复合材料的介电常数,介电损耗和击穿强度。图5 聚丙烯/介电填料复合材料的极化分布和电场分布模拟。实验和有限元模拟表明:复合材料的介电常数随填料介电常数增加而增加,因为高介电填料贡献了更多的填料极化;复合材料的介电损耗与填料介电常数并无直接关联,这是因为陶瓷填料本征的介电损耗并不与介电常数完全正相关,而且复合材料中,存在与填料含量(界面体积)有依数性关系的界面极化介电损耗;复合材料的击穿强度在填料介电常数很低(二氧化硅)时,下降较少,介电常数适中(氧化铝)和介电常数较大(钛酸钡)的填料均使复合材料击穿下降较明显。但当比较相同击穿强度下,介电常数提升最明显的填料选择时,发现仍然是高介电的钛酸钡颗粒效果最明显,因为低介电填料对介电常数的改善不理想。 |